Գրել է մանկավարժական–մեթոդական բազմաթիվ աշխատություններ։ Առանձնակի կարևորություն ունի նրա «Ուսումն մայրենի լեզվի» Ա, Բ, Գ, Դ տարիների համար դասագրքերը, որոնցից առաջինը շուրջ 40 տարի (1875-1916) եղել է ամենատարածված այբբենարանը հայկական դպրոցներում։
1869 թվականին «Արարատ» ամսագրի առաջին համարներում հրապարակել է «խորհրդածություն դաստիարակության վերաբերյալ» հոդվածաշար։
Աղայանը մասնավորապես զբաղվել է տարրական ուսուցման հարցերով և մշակել մայրենի լեզվի ուսուցման ու գրագիտության մեթոդիկա։ Հենց այդ սկզբունքներով են կազմված նրա «Արևիկ» այբբենարանը, տարրական դպրոցի չորս տարիների «Ուսումն մայրենի լեզվի» («Մայրենի լեզու» Ա, Բ, Գ, Դ) դասագրքերը, իսկ «Ուսումն մայրենի լեզվի, պատկերավոր, այբբենարան և առաջին ընթերցարան»–ը 1875–1916 թվականների միջոցում լույս է տեսել 33 անգամ, գրեթե վերահրատարակվելով ամեն տարի։ Դրանցում ներկայացված են բանաստեղծություններ, պատմվածքներ, առակներ, հեքիաթներ և այլն։
1869 թվականի մայիսից ստանձնելով «Արարատ» հանդեսի խմբագրի պաշտոնը, առաջին իսկ համարում զետեղում է «Մի քանի խոսք մեր սիրելի ազգակիցներին» առաջնորդող հոդվածը, նվիրված աշխատանքի գովքին։